Hepburn là Đại sứ Thiện chí của Quỹ Nhi đồng Liên Hiệp Quốc (UNICEF). Nhiệm vụ đầu tiên của Hepburn tại UNICEF là đến Ethiopia năm 1988. Bà đến thăm một trại mồ côi đang nuôi dưỡng 500 trẻ em ở Mek'ele và phân phát thức ăn cùng UNICEF. Trong chuyến đi, bà phát biểu rằng "Trái tim tôi đau khổ. Tôi cảm thấy tuyệt vọng." [82] Vào tháng 8 năm 1988, Hepburn đến Thổ Nhĩ Kỳ trong một chiến dịch tiêm chủng. Bà gọi quốc gia này là "ví dụ đáng yêu nhất" trong khả năng của UNICEF."[83] Vào tháng 10, Hepburn đến Nam Phi. Tại Venezuela và Ecuador, Hepburn kể với Quốc hội Hoa Kỳ rằng, "Tôi thấy những ngôi làng và khu ổ chuột nhỏ bé gần núi lần đầu tiên nhận được hệ thống cấp nước bởi một phép màu – và phép màu đó là UNICEF. Tôi nhìn những chàng trai tự xây trường học bằng gạch và xi-măng của UNICEF cung cấp."

Hepburn chu du khắp miền Trung Mỹ vào tháng 2 năm 1989 và gặp nhiều lãnh tụ tại Honduras, El Salvador và Guatemala. Tháng 4, bà đến thăm Sudan và Wolders trong chuyến đi mang tên "Operation Lifeline". Vì cuộc nội chiến mà thức ăn tại các trung tâm y tế bị thiếu hụt. Chiến dịch mang thức ăn đến vùng nam Sudan. Hepburn phát biểu, "Tôi thấy một sự thật hiển nhiên: Đây không là thiên tai mà là thảm họa nhân tạo vì vậy chỉ có một cách khắc phục bởi nhân loại — hòa bình."[83] Vào tháng 10, Hepburn và Wolders đến Bangladesh. John Isaac, một nhiếp ảnh gia của UN, nói rằng "Thường thì bọn trẻ dính đầy ruồi nhặng, nhưng bà vẫn đến ôm chúng. Tôi chưa bao giờ thấy điều tương tự. Những người khác có một khoảng cách do dự nhất định, nhưng bà ấy thì cứ tóm lấy chúng. Những đứa trẻ cứ chạy đến vòng tay của bà, chạm vào bà — bà hệt như Pied Piper vậy."[84]

Vào tháng 10 năm 1990, Hepburn đến Việt Nam, nhằm kết hợp với chính quyền cho chương trình tiêm chủng và tuyên truyền sử dụng nước sạch của UNICEF. Bà phát biểu "Tôi muốn đưa lại nhiều bức hình về đất nước - con người Việt Nam để người dân trên khắp thế giới có thể hiểu hơn về nơi đây, hiểu rằng Việt Nam có nhiều điều để họ tìm hiểu, chứ không chỉ có một cuộc chiến tranh. Chiến tranh là một con quỷ và con quỷ đó đã đến lúc cần phải nằm xuống."[85] Tháng 9 năm 1992, 4 tháng trước khi mất, Hepburn đến Somalia. Bà kể lại, "Tôi như bước vào một cơn ác mộng. Tôi từng thấy nạn đói ở Ethiopia và Bangladesh, nhưng chưa bao giờ chứng kiến điều gì như thế này — còn tồi tệ hơn những gì tôi có thể tưởng tượng. Tôi chưa sẵn sàng cho chuyện này."[83][86] Dù sợ hãi, Hepburn vẫn còn nhiều hy vọng: "Chăm sóc trẻ em không liên quan đến chính trị. Tôi nghĩ có lẽ với thời gian [...] rồi chính trị sẽ được nhân đạo hóa."[83]

Công nhận

Tổng thống Mỹ George H. W. Bush trao cho bà Huân chương Tự do Tổng thống để ghi nhận những đóng góp của bà với UNICEF và Viện Hàn lâm Khoa học và Nghệ thuật Điện ảnh trao cho bà Giải thưởng Nhân đạo Jean Hersholt cho những cống hiến của bà với nhân loại, do con trai của Hepburn nhận thay. Cảm thấy bản thân may mắn sau cuộc chiếm đóng của quân Đức khi còn nhỏ, bà dành phần còn lại của đời mình để giúp đỡ những trẻ em khó khăn tại những quốc gia nghèo đói nhất.[87][88]

Dù đóng góp cho tổ chức này từ năm 1954, kể từ năm 1954 với sự hỗ trợ phát thanh, bà bắt đầu làm việc tại những cộng đồng khó khăn nhất. Vào năm 2002, tại "Tọa đàm đặc biệt về trẻ em" của Liên hiệp Quốc, UNICEF vinh danh nỗ lực nhân đạo của Hepburn bằng việc khánh thành một bức tượng mang tên "The Spirit of Audrey" tại trụ sở của UNICEF ở New York. Dịch vụ cho trẻ em của bà cũng được công nhận thông qua "Audrey Hepburn Society" của Quỹ Hoa Kỳ UNICEF.[89][90]